校园生活：化学家解决钙钛矿不稳定性的根源
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普林斯顿大学化学系的Cava研究小组的研究人员揭露了无机钙钛矿不稳定性的原因，无机钙钛矿因其在生产高效太阳能电池方面的潜力而受到广泛关注。
普林斯顿大学化学系的研究人员使用普林斯顿大学进行的单晶X射线衍射和布鲁克海文国家实验室的X射线对分布函数测量，发现卤化钙钛矿铯碘化铯碘化铅(CsPbI3)的热力学不稳定性是无机铯原子及其在晶体结构中的 “响尾蛇”行为。
X射线衍射清楚地表明了这一运动。
这项研究“ 通过温度依赖性结构分析了解卤化物钙钛矿CsPbI 3的不稳定性”将在下周的《先进材料》杂志上发表。
Cava Group的博士后研究助理，论文的主要作者Daniel Straus解释说，铯在温度低于150 K时在结构中占据单个位置，但会“分裂”为温度在175 K以上的两个位置。参数，这表明铯科普航天在其碘配位多面体内的嘎嘎声。
另外，结构中铯碘接触的数量少和局部八面体形变的高度程度也导致不稳定性。
在研究中，单晶测量表征了材料的平均结构。在布鲁克黑文，X射线对分布函数使研究人员能够确定单位晶格长度尺度上的结构行为。施特劳斯说，(晶胞是晶体中最小的重复单元。)正是在这个局部水平上，八面体的高度变形才变得明显。
长期以来，CsPbI 3的室温亚稳态一直是一个已知因素，但以前没有进行过解释。
罗素·威尔曼·摩尔(Russell Wellman Moore)化学教授，合成与结构专家罗伯特·卡瓦(Robert Cava)表示：“找到研究界中如此众多的人感兴趣的问题的解释非常棒，我们与Brookhaven的合作异常出色。”属性表征。
“显着”的效率
当前，在太阳能转换应用中占主导地位的卤化物钙钛矿是基于甲基铵碘化铅，该有机无机混合材料已被并入太阳能电池，其认证效率为25.2%。这可以与商用硅太阳能电池的效率相媲美。尽管这种“显着”的效率引起了人们的兴趣，但甲基铵碘化铅却遭受了不稳定的问题，这些问题被认为是由于有机阳离子的挥发性引起的。为了解决这个问题，研究人员试图用挥发性较小的无机铯代替有机阳离子。
但是，与甲基铵碘化铅不同，铯碘化铯的钙钛矿相在室温下是亚稳态的。
施特劳斯说：“如果您想用未经修饰的碘化铯铯来制造太阳能电池，将很难解决这个问题并稳定这种材料。” “您必须找到一种稳定它的方法，该方法可以解决以下问题：该铯原子有点太小。人们尝试了化学修饰CsPbI3的几种方法，它们都可以正常工作。不用这种花哨的东西就可以用这种散装材料制造太阳能电池。”
本文中的详细结构信息提出了稳定CsPbI 3钙钛矿相并由此提高卤化物钙钛矿太阳能电池稳定性的方法。本文还揭示了耐受因子模型在预测卤化物钙钛矿稳定性方面的局限性。这些模型中的大多数目前预测CsPbI 3应该是稳定的。
在布鲁克海文实验室
一种称为对分布函数测量的技术，它描述原子之间的距离分布，帮助普林斯顿大学的研究人员进一步了解了不稳定性。首席束线科学家Milinda Abeykoon使用国家同步加速器II上的Brookhaven的成对分布函数(PDF)束线，研究了热力学不稳定的CsPbI 3样品，他从Cava实验室获得的样品放在装满干冰的容器中的几个密封玻璃毛细管中。
Abeykoon说，测量这些样品具有挑战性，因为一旦从干冰中取出，它们会迅速分解。
Abeykoon说：“由于PDF光束线上有非常明亮的X射线束和大面积检测器，我能够在300 K以下的多个温度下对样品进行降解，” “当X射线束从样品上反弹时，它将产生材料原子排列的图案特征。这使我们不仅可以看到原子尺度上正在发生的事情，而且还可以看到材料的一般行为一次测量。”
卡瓦称赞他与布鲁克海文(Brookhaven)已有45年的合作关系，这种关系始于他在那里完成博士学位的实验。1970年代的论文。他说：“我们与布鲁克海文进行了数次伟大的合作。”
